和安慶緒決裂後，史思明面臨著一個選擇：是繼續和唐朝對抗，還是歸降唐朝呢？這時候，他的判官耿仁智進言，奉勸他歸順朝廷，轉禍為福。史思明一想，也對，自己現在雖然有點實力，但和唐朝比起來，還是小巫見大巫。於是，他就派部將竇子昂奉表入朝，以所屬十三郡、八萬兵馬歸降唐朝。

唐肅宗一聽，這可是個好訊息啊，馬上封史思明為歸義郡王、范陽長史、御史大夫、河北節度使，還派遣烏承恩與宦官李思敬前往范陽安撫慰問，督促史思明討伐安慶緒。史思明表面上對朝廷感恩戴德，實際上卻心懷鬼胎，他暗地裡與叛軍聯絡，還招募士兵，擴充自己的實力。

唐肅宗和朝臣們也不傻，他們對史思明的忠誠度表示懷疑，於是就想了個辦法，讓烏承恩伺機除掉史思明。烏承恩到了范陽後，開始私自招募士兵，還多次夜訪諸將，傳達皇帝意圖除掉史思明的旨意。結果，這事被諸將告訴了史思明，史思明一開始還不相信，直到他派人潛入烏承恩的住處，聽到了烏承恩與兒子密謀要殺他的對話，這才徹底憤怒了。

史思明馬上派人拘捕烏承恩，搜出了賜給阿史那承慶的鐵券和李光弼寫給烏承恩的公文，還有幾張寫著應當誅殺將士姓名的薄紙。史思明大罵烏承恩有負於他，烏承恩則聲稱是太尉李光弼的計謀。史思明可不管這些，直接把烏承恩父子及同黨兩百多人都給殺了，還囚禁了宦官李思敬。

這一下，史思明和唐朝算是徹底撕破臉了。乾元元年（西元758年）九月，唐肅宗派遣郭子儀等九位節度使率兵二十萬進攻安慶緒，安慶緒請求史思明發兵救援。史思明一開始還觀望不救，後來看到安慶緒快撐不住了，才率兵攻陷魏州（今河北大名），再次叛亂。

乾元二年（西元759年）正月，史思明在魏州城北修築祭壇，僭越稱帝，年號應天，任命周贄為行軍司馬。這時候的史思明，那可是風光無限，感覺自己馬上就要成為天下之主了。

同年三月，安慶緒被唐軍圍困在鄴城，糧草斷絕，他只好派人將皇帝印璽交給史思明，放棄帝位向史思明稱臣，以此作為交換請求救援。史思明一看，這機會來了，他馬上將安慶緒的求援書信傳示三軍，還和他約為兄弟，然後親率精兵五萬襲擊唐軍，馳援安慶緒。唐軍倉促應戰，被史思明擊退，鄴城之圍解除。

史思明進入鄴城後，見到安慶緒，馬上就翻臉不認人了。他怒斥安慶緒作為人子而弒父奪位，大逆不道，然後打著替安祿山討伐叛逆的旗號，誅殺了安慶緒，吞併了他的兵馬和地盤。這下，史思明的勢力達到了頂峰。

同年四月，史思明改國號為大燕，改年號為順天，自稱大燕皇帝，立其妻辛氏為皇后，兒子史朝義為懷王，以周贄為宰相，李歸仁為大將軍，改范陽為燕京，定為都城。他以為自己的皇帝夢就要實現了，可沒想到，這只是他走向滅亡的開始。

稱帝后的史思明，野心勃勃，他留下幼子史朝清鎮守燕京，於同年九月率領大軍攻打河南，圍攻汴州（今河南開封）。汴滑節度使許叔冀、濮州刺史董秦及其部將梁浦、田神功都歸降了史思明。史思明於是命許叔冀鎮守汴州，派遣梁浦、田神功南下攻打江、淮等地。

史思明大張旗鼓向西進軍，攻陷東都洛陽，將李光弼包圍在河陽（今河南孟州西）。李光弼那可是唐朝的名將，他堅守河陽城，史思明久攻不下，無計可施。史思明想了個辦法，他把上千匹好馬放在河邊洗澡，每天都這樣，想引誘李光弼的軍隊出城搶奪馬匹。李光弼一看，這小把戲還想騙我？他馬上命令把軍中的母馬都集中起來，把小馬駒關在城裡。等史思明的馬在河邊洗澡的時候，就把母馬放出去，母馬一叫，史思明的那些公馬都被吸引過來了，直接被李光弼收入囊中。史思明氣得七竅生煙，卻又無可奈何。

後來，叛軍將領李日越、高庭暉、董秦等相繼向李光弼投降，史思明的軍隊士氣低落，慘敗而歸。上元元年（西元760年）二月，史思明派遣安太清奪取懷州（今河南沁陽）並鎮守，李光弼率兵攻打懷州，史思明出兵救應，與李光弼在沁水河交戰，叛軍大敗。同年四月，史思明再次進攻河陽，欲解懷州之圍，又被李光弼擊敗於城西渚灘，史思明只好返回洛陽。同年十一月，李光弼攻下懷州，安太清投降。

上元二年（西元761年）二月，史思明在北邙用計打敗李光弼的軍隊，唐軍被迫放棄河陽、懷州兩城，唐廷震恐，朝廷向陝州（今河南三門峽陝州區）增兵屯守。史思明一看，機會又來了，他派史朝義為先鋒襲擊陝州，自己則親率大軍隨後跟進。可他沒想到，這一次，他的命運即將發生翻天覆地的變化。

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